Учился в школах Кретинги и Жмудской Калварии, а также в виленской гимназии.

В 1816 году Симонас поступил в Виленский университет, сначала на отделение литературы и свободных искусств, затем на отделение нравственных и политических наук. Он изучал историю и античную литературу. Окончил Виленский университет со степенью кандидата в 1819 году.

Служил в Риге в канцелярии генерал-губернатора, затем в Санкт-Петербурге помощником метриканта Литовской метрики в канцелярии Сената.

Уже в студенческие годы Симонас писал сочинение «Деяния древних литовцев и жемайтов». В Санкт-Петербурге он создал основные свои труды – историческое исследование «Обычаи древних литовцев», фольклорный сборник «Песни жмудские», книги, предназначенные для просвещения народа. Он также переводил античных писателей, записывал пословицы и поговорки.

Даукантас положил основы литовской романтизированной национальной историографии и был одним из первых идеологов литовского национального возрождения. А еще он первым показал роль католической церкви как организатора и соучастника набегов тевтонских рыцарей на Литву.

Последние годы Симонас Даукантас провел в местечке Папиле (сегодня — Акмянский район Литвы), где и с кончался 6 декабря 1864 года на 72-м году жизни.